Nació Raimundo en el principado de Cataluña, hijo del señor de Peñafort, que era uno de los aliados del rey de Aragón. Inclinado al estudio de las leyes siguió estudios primero en Barcelona y después en Bolonia, a donde mandó llamarle el Papa Gregorio IX para hacerle su capellán y confesor. Para tratar de recuperar su salud, muy debilitada, volvió a Barcelona por un tiempo hasta que fue nombrado, muy en contra de su voluntad, general de la orden de predicadores. Murió a los 99 años admirado por reyes, papas, nobles y por el pueblo.

Una leyenda muy extendida es la de haber usado su capa como embarcación para surcar las aguas: siendo confesor del rey de Aragón y encontrándose en Mallorca, donde estaba la corte, llegaron a sus oídos noticias de que el soberano tenía relaciones con una dama fuera del matrimonio. Al ver que de nada servían sus advertencias, pidió licencia para volver a Barcelona, pero al no serle dada y habiendo el rey decretado que cualquiera que le pasara en barco pagaría con su vida, Raimundo se montó sobre su capa y, tomando uno de los extremos para que hiciese de vela, pasó sin novedad a la otra orilla.